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氨法選擇性催化還原技術(shù)被廣泛的應(yīng)用在固定源和移動(dòng)源上，以解決氮氧化物排放所帶的污染。課題組前期對(duì)凹凸棒石負(fù)載錳氧化物催化劑(MnOx/PG)的大量研究表明，這是一種新型的低溫脫硝催化劑，具有環(huán)保高效的特點(diǎn)。采用等體積浸漬法制各的MnOx/PG在473 K的脫硝效率可達(dá)95％以上，商業(yè)開(kāi)發(fā)潛力大，應(yīng)用前景廣闊，具有繼續(xù)深入研究的價(jià)值。
本文以等體積浸漬法制備的MnOx/PG催化劑為研究對(duì)象，催化劑在管式固定床反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)行脫硝實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)證明，對(duì)錳元素負(fù)載質(zhì)量分?jǐn)?shù)為10％的10％MnOx/PG催化劑來(lái)說(shuō)，當(dāng)顆粒直徑為40～60目，體積空速為29400h-1時(shí)，內(nèi)外擴(kuò)散的影響可以忽略。
本文重點(diǎn)研究了溫度在398～548 K之間，氨氣選擇性催化還原NO的動(dòng)力學(xué)規(guī)律。當(dāng)氨氣過(guò)量時(shí)，脫硝反應(yīng)可看作一級(jí)反應(yīng)，活化能Ea=42.13kJ·mol-1，指前因子A=2.5549×105s-1;當(dāng)氨量不足時(shí)，活化能會(huì)降低，SCR反應(yīng)發(fā)生控速步驟的轉(zhuǎn)變，氨傳質(zhì)成為控速步驟。運(yùn)用冪函數(shù)速率方程的分析表明，在轉(zhuǎn)變的過(guò)程中，氨的反應(yīng)級(jí)數(shù)增加，NO的反應(yīng)級(jí)數(shù)會(huì)下降。微觀動(dòng)力學(xué)方面，提出以下機(jī)理圖假設(shè):氨是先吸附在PG載體上，再轉(zhuǎn)移到錳元素活性中心上進(jìn)行活化。錳上的活化氨在吸附氧的促進(jìn)下生成水和N-，N-或和氣相中的NO以E-R機(jī)理的方式生成水和N2，或在低溫200℃下與吸附NO以L-H機(jī)理的方式發(fā)生SCR反應(yīng)。低溫下可能存在L-H機(jī)理和E-R機(jī)理并存的現(xiàn)象，高溫下則E-R機(jī)理占據(jù)主導(dǎo)。

    關(guān)鍵詞：
    催化劑 錳氧化物 凹凸棒石 氨法選擇性催化還原技術(shù) 動(dòng)力學(xué)
    作者：
    萬(wàn)馬
    學(xué)位授予單位：
    合肥工業(yè)大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專(zhuān)業(yè)：
    化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名：
    張先龍
    學(xué)位年度：
    2015
    語(yǔ)種：
    中文
    分類(lèi)號(hào)：
    TQ426.8
    在線出版日期：
    2016年10月08日（萬(wàn)方平臺(tái)首次上網(wǎng)日期，不代表論文的發(fā)表時(shí)間）