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氟在阻止人體骨骼及一些器官疾病方面有著重要的作用。然而過量攝入氟會導(dǎo)致牙齒和骨骼疾病。世界衛(wèi)生組織的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定，飲用水中氟離子濃度應(yīng)不超過1.5mg/L，中國安全飲用水中氟離子濃度規(guī)定要小于1.0mg/L。在眾多除氟方法中，吸附法因簡單、方便而成為應(yīng)用最廣泛的方法之一。然而，現(xiàn)有的吸附劑大多數(shù)存在吸附量低、吸附緩慢以及最優(yōu)pH值范圍較窄等問題，雖然價格低廉，但依舊限制了它們的應(yīng)用。因此，研究開發(fā)具有較高吸附容量、較快吸附速率以及較寬最優(yōu)pH值范圍的吸附劑成為一個亟待解決的問題。
本文使用簡單易行的方法制備了鋯改性凹凸棒石(Zr-A)和鋯/鋁/鈰體系(Zr-Al-Ce)兩種復(fù)合除氟材料。通過大量實驗，研究了其制備工藝條件，結(jié)合其結(jié)構(gòu)及性能的表征，獲得了較常規(guī)吸附劑具有更好吸附性能的除氟材料。使用XRD、FT-IR、SEM以及EDAX對鋯改性凹凸棒石復(fù)合材料進(jìn)行分析。結(jié)果表明，改性過程中，凹凸棒石的結(jié)構(gòu)被破壞到一定的程度，納米氧化鋯粒子成功進(jìn)入到凹凸棒石的層間或者表面。Zr-A吸附劑的除氟性能大大優(yōu)于凹凸棒石原土的除氟性能，這主要是由Zr-A吸附劑表面電性的改變以及生成大量羥基離子造成的。溶液pH值控制了氟離子在固-液界面的吸附，因此對氟離子的吸附具有重要意義。氟離子通過離子交換吸附到吸附劑表面。Zr-A吸附劑對氟離子的吸附平衡數(shù)據(jù)較好地符合Langmuir吸附模型。溶液pH值為4.13，50℃下，按此模型計算出的最大吸附量為24.55mg/g。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。磷酸根離子、硫酸根離子以及碳酸氫根離子對吸附氟離子效果具有一定的影響，但是氯離子和硝酸根離子對吸附效果沒有影響。該材料再生利用六次后，依然具有較高的吸附量。吸附及重復(fù)利用實驗表明，Zr-A吸附劑可以成為一種有潛力的飲用水除氟劑。從實際應(yīng)用角度出發(fā)，對Zr-A吸附劑進(jìn)行了造粒和固定床吸附實驗。Zr-A顆粒吸附劑的最佳制備條件為，粘結(jié)劑濃度為10wt.％，熱處理溫度為70℃。實驗結(jié)果表明，固定床進(jìn)水流量越小，穿透吸附量越大；初始氟離子濃度越大，穿透吸附量越大。Zr-A顆粒吸附劑經(jīng)過五次再生和重復(fù)利用后，仍具有較好的吸附效果。XRD和ζ電位分析結(jié)果表明，Zr-Al-Ce復(fù)合材料不是ZrO2、Al2O3和CeO2的簡單復(fù)合。FT-IR分析表明吸附劑表面的羥基離子參與到了反應(yīng)中；XPS分析證明，參與反應(yīng)的羥基離子來自于吸附劑表面與金屬相結(jié)合的-OH而并非是歸屬于油酸的C-OH。Zr-Al-Ce吸附劑對氟離子的吸附平衡數(shù)據(jù)符合Langmuir吸附模型。溶液pH值為6.80±0.20，30℃下，按照Langmuir吸附模型計算出的最大吸附量為250.0mg/g，說明該吸附劑具有很高的吸附容量。熱力學(xué)研究表明，Zr-Al-Ce吸附劑對氟離子吸附過程為自發(fā)、吸熱過程。吸附過程符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。共存陰離子對Zr-Al-Ce吸附劑除氟效果的影響按以下順序遞減，PO43->HCO3->SO42->NO3->Cr。Zr-Al-Ce吸附劑再生利用三次后，依然具有較高的吸附量。吸附和重復(fù)利用實驗表明，Zr-Al-Ce吸附劑可以成為一種較有潛力的飲用水除氟劑。造粒實驗表明，Zr-Al-Ce顆粒吸附劑的最佳制備條件為，Zr-Al-Ce和凹凸棒石的質(zhì)量比為1:2，粘結(jié)劑濃度為15wt.％，熱處理溫度為80℃。固定床吸附實驗證明，固定床進(jìn)水流量越小，穿透吸附量越大；初始氟離子濃度越大，穿透吸附量越大。Zr-Al-Ce顆粒吸附劑經(jīng)過再生和重復(fù)利用后，穿透吸附量只下降了8％，說明所制備的Zr-Al-Ce顆粒吸附劑具有較強(qiáng)的吸附性能，可以成為一種較有潛力的飲用水除氟劑。

    doi：
    10.7666/d.y2098216
    關(guān)鍵詞：
    城市供水 飲用水凈化 除氟材料 凹凸棒石
    作者：
    賀志麗
    學(xué)位授予單位：
    武漢理工大學(xué)
    授予學(xué)位：
    博士
    學(xué)科專業(yè)：
    環(huán)境工程
    導(dǎo)師姓名：
    張高科
    學(xué)位年度：
    2012
    語種：
    中文
    分類號：
    TU991.266
    在線出版日期：
    2012年09月29日