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隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展和汽車(chē)數(shù)量的日益增加,大氣污染已經(jīng)成為一個(gè)日益嚴(yán)重的全球性問(wèn)題。氮氧化物(NOx)作為大氣主要污染物之一,它的過(guò)量排放,對(duì)人類健康和自然界的生態(tài)平衡構(gòu)成了巨大威脅。因此,NOx的有效脫除(尤其是催化脫除),是當(dāng)前大氣污染控制領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。
本文以凹凸棒石和稀土化合物氧化釔、氧化鑭、碳酸鈰等為主要原料,采用共混法制備了系列稀土-凹凸棒石催化劑,并在固定床反應(yīng)器中對(duì)其催化分解NO的活性進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)考察。
實(shí)驗(yàn)篩選制備了La-Ce-Attapulgite和Ce-Y-Attapulgite催化劑,考察了稀土加入量、稀土配比、共混液pH值和活化煅燒溫度等制備條件對(duì)其催化分解NO活性的影響。并在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上,分別采用響應(yīng)面法和正交法對(duì)其制備條件進(jìn)行了優(yōu)化。
實(shí)驗(yàn)得出La-Ce-Attapulgite催化劑最佳制備條件為:共混液pH值6.5,稀土加入量3％,稀土質(zhì)量配比LaxCe(1-x)(x=0.55),煅燒溫度409℃。Ce-Y-Attapulgite催化劑最佳制備條件為:共混液pH值7,稀土質(zhì)量配比CexY(1-x)(x=0.8),稀土加入量3％,煅燒溫度375℃。在脫硝反應(yīng)溫度為400℃,空速5000h-1,氧含量5％,NO進(jìn)口濃度0.08％的實(shí)驗(yàn)條件下,其脫硝率分別可達(dá)66.58％和69.89％。
本文在考察了反應(yīng)溫度、空速、進(jìn)口氣體中NO和O2濃度等反應(yīng)條件對(duì)脫硝過(guò)程影響的基礎(chǔ)上,對(duì)其催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了初步探討。結(jié)果表明:該反應(yīng)符合二級(jí)反應(yīng)的特征,NO在活性位上的吸附是可逆的,兩個(gè)被吸附的NO分子之間的表面反應(yīng)為整個(gè)反應(yīng)的速率控制步驟。
實(shí)驗(yàn)采用X射線衍射儀、掃描電鏡、紅外光譜儀和熱重分析儀等現(xiàn)代分析檢測(cè)技術(shù),對(duì)催化劑的組成、表面形態(tài)以及特征結(jié)構(gòu)等進(jìn)行考察和表征。

    doi：
    10.7666/d.y1942696
    關(guān)鍵詞：
    稀土-凹凸棒石 響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)法 正交實(shí)驗(yàn)法 催化分解 催化劑 大氣污染
    作者：
    羅平
    學(xué)位授予單位：
    南昌大學(xué)
    授予學(xué)位：
    碩士
    學(xué)科專業(yè)：
    化學(xué)工程
    導(dǎo)師姓名：
    鄒建國(guó)
    學(xué)位年度：
    2011
    語(yǔ)種：
    中文
    分類號(hào)：
    X51 O643.36
    在線出版日期：
    2011年11月30日